近日,能源与动力工程学院教师王帅军在国际化学顶级期刊Angew上在线发表题为Asymmetric Coordination in Cobalt Single-atom Catalysts Enables Fast Charge Dynamics and Hierarchical Active Sites for Two-stage Kinetics in Photodegradation of Organic Pollutants的最新研究成果。江苏大学为该论文的第一完成单位,巴塞罗那材料科学研究所博士生刘晓铭为第一作者,王帅军与西澳大学教师张金强为共同通讯作者。

单原子催化剂因其100%的原子利用效率在催化领域备受瞩目。然而,传统对称构型(如M-N4)因内建电场强度不足,导致电子转移效率受限。此外,光催化过程中光吸收的空间异质性、载流子局域化效应以及多活性位点协同作用的复杂耦合,进一步制约了催化性能的提升。针对上述挑战,研究创新性的设计并构筑了一种兼具“非对称配位”与“多活性位点”特性的钴单原子修饰氮化碳催化剂。该催化剂在可见光(λ≥420 nm)照射下,60分钟内即可高效降解双酚A,去除率高达98.6%,其二级反应速率常数较纯氮化碳催化剂提升了114倍。连续流反应测试表明,催化剂在长达10小时的持续运行中,降解效率始终保持在90%以上,展现出优异的稳定性与工业应用潜力。该研究成功实现了催化剂电荷分离效率的突破性提升,并建立了污染物降解的双阶段动力学机制。结合原位X射线光电子能谱(XPS)、原位红外光谱(DRIFTS)及理论计算,深入阐明了非对称活性中心主导的反应机理。该工作从原子尺度阐明了配位对称性调控催化剂电子结构的本质规律,建立了“结构不对称性—载流子行为—反应动力学”的因果关系链,为设计新型环境催化材料提供了理论框架与技术范式。(能源与动力工程学院)
原文链接:https://doi.org/10.1002/ange.202507028