近日，化学化工学院师生在表界面化学与绿色催化交叉领域取得新进展，相关成果以Electrode Fouling by Gas Bubbles Enables Catalyst-Free Hydrogen Peroxide Synthesis为题发表于国际顶级学术期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）。江苏大学为第一完成单位，化学化工学院博士生宋晓雪为论文第一作者，化学化工学院教授张龙、南开大学教授张新星和澳大利亚科廷大学教授Simone Ciampi为共同通讯作者。

该研究工作发现，固定在多孔碳电极表面上的气泡所形成的气-液-固三相界面区域，不仅富集OH⁻离子并降低其氧化势能，还可通过抑制过氧化和引入O₂捕电子路径，协同提升H₂O₂生成效率。该系统在+1.1V（vs.Ag/AgCl）下反应1h可实现8.98mM的产率，无需贵金属或其他功能性催化剂。研究结合电子顺磁共振、同位素标记、原位红外等手段，系统揭示了三条协同路径（电化学氧化OH−、电化学氧化H₂O和化学还原O₂）对H₂O₂形成的贡献，同时DFT理论计算进一步验证了气泡诱导电化学氧化OH⁻功函数降低机制。此项工作不仅挑战了“气泡阻碍电化学反应”的传统观念，为绿色化学合成、清洁能源转换及环境修复提供了新思路和平台，具有广泛的科学价值和应用前景。

上图直观展示了O₂气泡固定在多孔碳电极表面所形成的“气-液-固三相界面”上的离子分布与H₂O₂生成机制。在电极施加+1.1V电位下，气泡的双电荷层内形成富集的OH⁻区域，显著降低其氧化为羟基自由基（•OH）的能垒。随后，•OH可进一步偶联生成H₂O₂（红色箭头）。与此同时，H2O也可直接通过双电子氧化路径生成H₂O₂（蓝色箭头），该过程在气泡提供的疏水环境下避免了•OH过度氧化。此外，气泡周围的O₂还能捕获前述反应释放的电子，通过化学还原途径生成H₂O₂（绿色箭头）。三种路径协同作用，实现了在无催化剂条件下对H₂O₂的绿色电合成。

该项研究成果得到了国家自然科学基金、江苏大学高级人才启动基金等项目的资助。（化学化工学院）

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.5c05286