近日，我校汽车工程研究院教师刘宝在国际顶级学术期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上发表题为Tailoring the Electrical Double Layer and Interfacial Electric Field with Diverse Configurational Entropy-Driven Electrolyte for Ultrastable Zinc Metal Anodes的最新研究成果，江苏大学为第一完成单位，刘宝为第一作者。该研究得到国家自然科学基金青年项目及江苏大学人才引进项目的资助。

高熵电解质因具有优异的热力学稳定性，在电化学储能领域日益受到关注。在水系锌离子电池领域，近期研究表明，高熵电解液能够形成具有多重高度无序锌离子溶剂化结构的小尺寸离子簇，不仅显著提升锌离子传输动力学与去溶剂化过程，而且能够诱导形成贫水的锌离子溶剂化结构以及调控双电层的结构，同时能够重构氢键网络和形成稳固的SEI层。因此，高熵电解液既能抑制水分驱动的副反应和促进锌的均匀沉积，又能够实现优异的低温性能。然而，目前已报道高熵电解液体系中锌负极的循环寿命仍严重不足（<3000小时），且受构型熵和混合熵的限制，现有高熵电解液体系距离真正的“高熵”标准尚远，以及高熵电解液潜在机理对界面行为的影响机制目前尚不清楚。

该研究报道了一种新型构型熵驱动的高熵电解液，其中包含超过68种Zn²⁺溶剂化构型，具有最大的构型熵和混合熵，可同步调控锌负极/电解质界面的双电层和界面电场。多重且贫水的Zn²⁺溶剂化结构不仅促进了内亥姆霍兹平层的离子传输动力学和去溶剂化过程，还促进了形成坚固稳定的有机-无机杂化SEI膜，协同诱导Zn（100）和（101）晶面的择优生长。因此，水分子诱发的析氢反应、锌金属负极腐蚀及枝晶生长被有效抑制。此外，氢键网络的重构使HEE221电解质抗冻性能大幅改善。在常温和低温下锌负极的稳定性得到了显著提升，可实现锌负极在-40°C超低温环境工作。组装的锌-聚苯胺电池表现出卓越的循环稳定性：25 °C下循环2000次以上，-20 °C下实现稳定循环7000次。本研究通过精准调控Zn²⁺溶剂化结构以同步优化双电层和界面电场，为设计功能化高熵电解质提供了新思路，有助于推动水系锌离子电池的实际应用。（汽车工程研究院）

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c21156